Nilaus Fristrup kom i lære hos hofkandestøber Høy og fik derved adgang til G. F. Hetschs tegneskole og senere stod han i malerlære ved malermester og stukkatør Weber. Han uddannedes ved kunstakademiet fra 1852-1864. Som krigsfange i 1864 kom han til Østrig, hvor han også fik lejlighed til at gøre kunststudier.

Efter at være kommet hjem deltog han i flere betydelige dekorationsarbejde som Det Kongelige Teaters tilskuersalon. Han blev i 1876 overlærer ved Det tekniske Selskabs Skole. Han foretog mange rejser til Italien, hvor han indsamlede meget inspiration til dekorationer. I 1883 blev han medlem af Kunstakademiet og i 1890 medlem af Akademirådet.

Nilaus Fristrup blev sammen med Vilhelm Dahlerup og Vilhelm Klein knyttet til Fajancefabrikken Aluminia i 1868, da Phillip Schou blev medejer. Dette var med henblik på at forbedre fajancens kunstneriske kvalitet.